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添加劑分子設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)創(chuàng)效率紀(jì)錄的鈣鈦礦發(fā)光二極管 南京工業(yè)大學(xué)供圖

金屬鹵化物鈣鈦礦材料被認(rèn)為是最有前途的半導(dǎo)體材料之一，在發(fā)光二極管(LED)、太陽(yáng)能電池和激光器等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。在鈣鈦礦光電器件領(lǐng)域，引入添加劑進(jìn)行缺陷鈍化（如鈍化空位缺陷：類(lèi)似于一個(gè)晶體上有一些缺失的部分，添加劑分子可以進(jìn)行填補(bǔ)）是實(shí)現(xiàn)高質(zhì)量鈣鈦礦材料的有效策略，然而目前關(guān)于添加劑對(duì)鈣鈦礦晶體形成過(guò)程的影響還缺乏深入的理解。

日前，中國(guó)科學(xué)院院士黃維和南京工業(yè)大學(xué)教授王建浦、王娜娜團(tuán)隊(duì)基于對(duì)添加劑誘導(dǎo)結(jié)晶過(guò)程的研究，設(shè)計(jì)出具有氨基和羧基雙官能團(tuán)的新型添加劑分子，制備的近紅外鈣鈦礦LED器件外量子效率（電轉(zhuǎn)化成光的量子效率）達(dá)到22.2%，刷新了近紅外鈣鈦礦LED的效率紀(jì)錄。研究成果近日刊登在《自然—通訊》。

針對(duì)關(guān)于添加劑如何誘導(dǎo)鈣鈦礦材料形成高質(zhì)量晶體尚不清晰的現(xiàn)狀，該研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，鈣鈦礦的結(jié)晶過(guò)程是由添加劑與前驅(qū)體溶液中的甲酰胺碘（FAI）相互作用決定的。

王娜娜表示，含氨基(-NH2)的添加劑能與FAI形成中間結(jié)構(gòu)，使前驅(qū)體中游離的FAI耗盡，這將有利于溶液法制備薄膜初期從溶液表面垂直向下生長(zhǎng)鈣鈦礦晶體，最終在退火過(guò)程中（也就是高溫加熱過(guò)程中使薄膜中的液體揮發(fā)掉的過(guò)程），形成結(jié)晶性高、晶界少的垂直取向鈣鈦礦晶體。相反，與甲酰胺碘相互作用較弱的添加劑，如羧基(-COOH)分子，對(duì)結(jié)晶過(guò)程的影響較小，主要是鈍化鹵化物空位的缺陷，填補(bǔ)晶體上一些缺失的部位。

基于這一認(rèn)識(shí)，研究人員設(shè)計(jì)了具有氨基和羧基雙官能團(tuán)的新型添加劑分子，制備的近紅外鈣鈦礦LED器件，外量子效率達(dá)到22.2%，再次刷新了鈣鈦礦LED的效率紀(jì)錄。論文第一作者、南京工業(yè)大學(xué)博士朱琳表示，通過(guò)加入一種新型的多功能添加劑，來(lái)控制結(jié)晶過(guò)程，填補(bǔ)晶體上的各種缺陷，從而大大提高了器件效率。

更重要的是，這項(xiàng)研究還給出了一種添加劑篩選的普適性方法，對(duì)實(shí)現(xiàn)高性能鈣鈦礦光電器件具有重要意義，“我們的研究表明，以后選擇添加劑，一方面需要具有可以鈍化缺陷的官能團(tuán)，另一方面需要具有類(lèi)似氨基的官能團(tuán)使鈣鈦礦晶體垂直取向生長(zhǎng)，這樣才可以使晶體生長(zhǎng)的質(zhì)量更高。” 王建浦說(shuō)。（來(lái)源：中國(guó)科學(xué)報(bào) 溫才妃 周偉）

相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-021-25407-8

2021年9月17日《科學(xué)網(wǎng)》：http://paper.sciencenet.cn//htmlpaper/2021/9/20219179234730566597.shtm